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固液界面工程在发展未来能量存储与转换（ESC）装置中起重要作用。这里，缺陷的氧化石墨烯（GO）和还原氧化石墨烯（rGO）被用来调控铂圆盘电极的选择性和活性。通过Langmuir-Blodgett技术将GO沉积在铂电极上，获得了紧凑且均匀的GO膜，这些膜再通过热还原转化为rGO。电化学测量表明，GO和rGO与Pt电极的界面都对氧还原反应（ORR）有选择性，但对氢氧化活性没有影响。原子分辨率的扫描透射电子显微镜（TEM），拉曼光谱，X射线光电子能谱（XPS）和扫描电子显微镜(SEM)揭示了H2和O2以及与这些表面选择性和活性有关的官能团的可能扩散位点。基于这些认识，rGO界面被进一步证明在非水环境中表现出增强的ORR活性，并且所提出的非原位方法有望发展下一代ESC装置。
Figure 1. （a）Langmuir-Blodgett槽的示意图，显示了压缩壁垒和浸入Pt圆盘电极的支架，（b）GO单层典型的II-区等温曲线，（c）GO片在Pt圆盘电极上的SEM图，对应图（b）中红色区域，（d）GO片在Pt圆盘电极上的SEM图，对应图（b）中蓝色区域。
Figure 2. （a）GO的HAADF-STEM图，（b）GO的BF-STEM图，三个指向缺陷的箭头（可能的扩散位点）和六方形晶格，（c）碳，氧 K边缘的EEL谱，图（a）中标记的红色区域，（d）碳 K边缘的EEL谱，图（a）中标记的灰色区域。
Figure 3. （a）GO@Pt和（b）rGO@Pt界面的C 1s XPS谱，通过座滴法测量了（c）GO@Pt和（d）rGO@Pt界面相应的接触角。
Figure 4. 空白Pt，GO@Pt和rGO@Pt旋转圆盘电极对ORR和HOR的选择性。（a）HOR和（b）ORR极化曲线，（c）三种电极在高氯酸电解液中的循环伏安曲线，（d）rGO@Pt界面显示了对HOR和ORR的选择性示意图， 三种电极用于氧还原的（e）循环伏安曲线和（f）极化曲线。
该研究工作由美国阿贡国家实验室Bostjan Genorio课题组于2019年发表在ACS Appl. Mater. Interfaces期刊上。原文：Tuning the Selectivity and Activity of Electrochemical Interfaces with Defective Graphene Oxide and Reduced Graphene Oxide（DOI: 10.1021/acsami.9b13391）
文章来源：公众号【石墨烯杂志】
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